战争结束时，三岛“既不悲愤激昂，也不欣喜雀跃”，只是觉得“自己的确太窝囊”。1946年6月，经川端康成的推荐，三岛创作的短篇小说《香烟》在《人间》杂志上发表，从此登上文坛。1947年11月，从东京大学法学部毕业，随后通过高等行政科文官考试，进入大藏省银行局储蓄处任职。前后撰写、发表一系列作品，遂在1948年9月从大藏省辞职，成为专业作家。
在接下来的岁月里，三岛创作旺盛，撰写了各种题材的作品，特别是1949年的《假面告白》和1950年的《爱的饥渴》，两部唯美主义长篇小说确立了其在文坛的地位。1952年12月，三岛以朝日新闻社特别通讯员的名义环游世界，翌年5月回国。1954年4月，新潮社出版6卷本的《三岛由纪夫作品集》，同年出版长篇小说《潮骚》。1956年1月，在杂志上连载取材真人真事的长篇小说《金阁寺》，好评如潮，翌年获第八届读卖文学奖。1958年6月，经川端康成的介绍，与日本女子大学英文系二年级学生杉山瑶子结婚，1959年出版《镜子之家》。
从1959年到1960年，日本爆发了声势浩大的反对修改日美安全保障条约群众运动，特别是在1960年国会审议该条约时，工会组织、学生团体每天举行大规模的游行示威，甚至出现伤亡事故的暴力冲突。三岛对左翼学生组织及其运动持反感态度，同时感到右翼学生势力过于软弱，因而在1961年1月发表了取材“二·二六事件”的小说《忧国》。故事的内容是：1936年2月，不满现状的近卫师团部分官兵发动军事政变，战友们不想打扰新婚燕尔的中尉，事后中尉为拒绝执行镇压叛军的命令，与妻子双双自杀，以表示对天皇和国家的忠诚。尽管遭到事件参与者的非难，认为过多描述了“亵渎青年将校”的性爱场面，但为宣扬其主题，三岛积极策划将其改编为电影。1965年，三岛自编、自导、自演了这部影片，并获得国际电影节奖。